北理工在大氣顆粒物形成機制研究方面取得系列進展

  近日,北京理工大學化學與化工學院/原子分子簇科學教育部重點實驗室張秀輝副教授研究團隊與美國內布拉斯加大學林肯分校曾曉成教授和Joseph S. Francisco教授研究團隊合作,在高度污染地區顆粒物形成機制研究方面取得重要進展。相關結果先后發表在國際頂級化學期刊《Journal of the American Chemical Society》,2018, 140, 11020和《Angewandte Chemie International Edition》,2019, accepted。其中,前者被國家自然科學基金委員會以“我國學者在大氣顆粒物新粒子形成機制研究方面取得重要進展”為題在其官方網站“資助成果”一欄進行報道(//www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab448/info74320.htm),同時還應邀在國家自然科學基金委主辦的《 自然科學進展 》 (《 Science Foundation in China 》, 2018, 26, 45) 撰文介紹。論文通訊作者為北京理工大學化學與化工學院張秀輝副教授和美國內布拉斯加大學林肯分校曾曉成教授和Joseph S. Francisco教授。北京理工大學化學與化工學院博士生李浩與美國內布拉斯加大學林肯分校博士生鐘杰為共同第一作者。

  大氣氣溶膠對地球輻射平衡、全球氣候變化和人類健康有重要的影響。在我國高濃度氣態污染物和強氧化背景下,氣溶膠顆粒物的尺寸可在幾小時內快速增長至幾十甚至上百納米,其濃度在若干天內可上升至數百微克每立方米。這些新形成的顆粒物已然成為我國嚴重的二次污染和霧霾的重要誘因。然而,氣溶膠顆粒物分子水平的物理化學形成機制,尤其是污染地區氣溶膠新粒子的形成機制仍然是一個未解之謎。因此,揭示顆粒物形成過程的潛在物理化學機制,對有效評估其對我國污染地區的環境和健康效應的影響以及對大氣環境的科學研究都有重要意義。

圖1 重要大氣污染物SO3的消耗途徑

  兩團隊合作,將量子化學計算和大氣團簇動力學模型相結合,發現在NH3濃度較高的污染干燥地區,重要的大氣污染物SO3和NH3的自催化反應是SO3除與H2O反應之外的另一條重要消耗路徑。同時發現反應產物氨基磺酸可不同程度增強城市地區大氣關鍵成核團簇的形成速率。最終提出高度污染地區NH3和SO3自催化反應引發的氣溶膠顆粒物新粒子形成的新機制(圖1),為我國復合大氣污染條件下顆粒物形成提供了新的研究思路和理論指導。

圖2 重要大氣污染物SO3與有機酸在水滴表面反應促進顆粒物迅速增長的物理化學機制

  在此基礎上,兩團隊還進一步開展合作,對上述重要污染物SO3與大氣中含量豐富的有機酸在水滴表面通過非均相化學反應形成氣溶膠顆粒物的機制進行了研究(圖2)。發現氣液界面處,有機酸分子不僅可以作為SO3與H2O反應的催化劑,而且還可與SO3在皮秒時間內直接反應生成類似表面活性劑的離子,從而協助水滴進一步吸收大氣中的凝結性物質并促進顆粒物迅速增長。該研究闡明了高度污染地區顆粒物爆發性增長的新的增長機制。

  張秀輝團隊近2年在氣溶膠顆粒物形成機制的研究領域取得了一系列研究成果,除上述發表在 J. Am. Chem. Soc. 、Angew. Chem. Int. Ed.兩篇論文外,還在 Atmos. Environ. 、Chemosphere 、J. Chem. Phys.等國際Top期刊發表論文共10余篇。上述研究工作受到國家自然科學基金面上項目和北京高等學?!扒嗄曖⒉偶蘋畢钅康淖手?。

  相關論文鏈接如下:

  1.Journal of the American Chemical Society, 2018, 140 , 11020–11028: https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.8b04928

  2.Angewandte Chemie International Edition ,2019, accepted:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201900534

  3.Chemosphere , 2018, 212 , 504-512:https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.08.074

  4.Atmospheric Environment , 2018 , 189, 244-251:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.07.003

  5.The Journal of Chemical Physics, 2018, 148, 1-10:https://doi.org/10.1063/1.5030665

  6.Physical Chemistry Chemical Physics, 2018, 20 , 17406-17414, https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/cp/c8cp02719f

  7.Chemosphere , 2018, 203 , 26-33: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.03.154

  8.Atmospheric Environment, 2018, 177 , 93-99: https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.01.017

  9.Chemosphere , 2017, 186 , 430-437:https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.08.007

  10.Atmospheric Environment, 2017,  166 , 479-487:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2017.07.039

  11.Journal of Chemical Physics, 2017 , 146, 1-11 : https://doi.org/10.1063/1.4982929

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