北理工在銅(Cu)單原子催化劑界面工程及電催化氧還原(ORR)研究應用方面取得重要進展


  近日,北京理工大學張加濤教授與陳文星副研究員在單原子催化劑的界面工程研究方面,與清華大學李亞棟院士、王定勝副教授團隊合作,在單原子銅(Cu)界面工程及高效電催化ORR應用的研究中取得重要進展,相關成果以“Atomic Interface Effect of Single Atom Copper Catalyst for Enhanced Oxygen Reduction Reaction”為題,發表于頂級期刊《Energy & Environmental Science》(IF:33.250)(文章DOI: 10.1039/C9EE02974E)。

  氧還原反應(ORR)中催化活性的調節對金屬-空氣電池和其他相關能量轉換材料的開發具有重要意義。金屬嵌入雜原子摻雜碳基催化劑由于其高電導率和可調節的電子結構,作為有希望的ORR催化劑引起了越來越多的關注。納米界面工程由于電荷轉移和化學鍵的強協同作用,被認為是修改碳基復合材料ORR性能的有效途徑。陳文星等提出了一種原子界面策略來構建顯著提高ORR活性的單原子Cu催化劑,其中Cu原子錨定在硫和氮改性的碳載體(Cu-SA / SNC)上。該催化劑在堿性介質中具有優異的ORR性能(E1/2= 0.893 V vs. RHE),遠優于同類催化劑。此外,基于同步輻射的X射線吸收精細結構(XAFS)研究以及密度泛函理論(DFT)計算表明,孤立的鍵長收縮的低價Cu (+1)-N4-C8S2原子界面部分為ORR過程的活性位點,原子界面處的Cu和載體產生協同作用,通過調節中間吸附的反應自由能,有效提高ORR效率。該原子界面概念可以為先進的氧電極材料的合理設計提供新的方法,并為提高其催化性能提供新的可能性。

圖1 碳載體上的Cu單原子形貌表征和電催化性能

圖2 原子層面的局域高分辨結構表征

圖3 原位XAFS測試

  上述研究成果得到了結構可控先進功能材料與綠色應用北京市重點實驗室和材料學院先進材料實驗中心的平臺支持,得到了國家自然科學基金 (Grant No. 51631001, 21801015, 51872030, 21643003, 51702016, 51501010, 21703219)和科研院創新人才支持計劃經費的支持。北理工材料學院碩士研究生姜卓利為共同第一作者(排名第一),北理工張加濤教授、陳文星副研究員和清華大學李亞棟院士、王定勝副教授為共同通訊作者,北理工為第一通訊單位。

  論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/EE/C9EE02974E#!divAbstract

 

附陳文星副研究員個人簡介:

  陳文星副研究員,2011年本科畢業于北京航空航天大學應用化學系;2015年博士畢業于中國科學技術大學國家同步輻射實驗室,師從吳自玉教授;2016-2018年在清華大學化學系李亞棟院士課題組進行博士后研究;2018年入職北京理工大學材料學院。主要從事單原子催化劑的合成、性能及反應機理研究,致力于應用X-射線吸收譜學方法從原子尺度上研究催化劑的局域結構,并運用基于同步輻射大科學裝置的原位測試技術對相關反應機理進行探索。以第一作者(含共同一作)、通訊作者等身份在Nat. Catal.(1), Sci. Adv.(1), Nat. Commun.(2), PNAS(1), J. Am. Chem. Soc.(4), Angew. Chem. Int. Ed.(4), Adv. Mater.(5), Chem(1),Energy Environ. Sci.(1)等期刊上發表論文90多篇。

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